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背景介绍
在飞秒化学向超快凝聚态物理发展过程中，材料物理、化学性质的光学控制问题不断被重复。这一广泛关注建立在光控制策略在数据存储设备、神经形态计算、光子电路、能量转换等现在及将来技术中的作用之上。同时基础科学的发现也揭示出具体的光诱导特征及其相关影响，主要表现在耦合有序参数，亚稳态还是隐藏态，超导性，拓扑变化以及金属-绝缘体转变等方面。
典型微观关联是从飞秒到皮秒时间尺度演变而来，可采用超快测量方法进行测量。该方法可实现电子间隙，光学导电性，磁化及周期性晶格与电荷密度调制不稳定性等空间平均探测。但器件的功能性一般来源于纳米尺度结构或者是不同物质之间的接口。这要求必须通过试验，利用与空间有关的序参量进行动态捕捉。最近的试验采用近场探测方法，完成了有关金属-绝缘体相变过程中局部自由载流子反应的时间分辨映射。但是，对时空结构变化具有直接敏感性来调控原子尺度的转变仍是个难题。超快透射电镜（UTEM）已被证明是研究晶格动力学的有价值的工具，但它并不能提供结构参数的直接比较。
成果简介
哥廷根大学第四物理研究所Claus Ropers（通讯作者）等人在Science发表最新进展“Ultrafast nanoimaging of the order parameter in a structural phase transition”，在这项工作中，作者展示了电荷密度波(charge density wave, CDW)相的纳米空间和飞秒时间分辨率的实空间成像。通过引入一个定制的超快暗场(DF)电子显微镜方案，获得了一个典型CDW系统的序参量映射。从而观察了光激发后CDW畴的形成、稳定和弛豫，并发现了连续波和脉冲照明下出现的畴型之间的巨大差异。利用时变的Ginzburg-Landau模拟来证实他们的发现，并讨论了畴壁附近阶参数的非平衡演化。
具体而言，我们对过渡金属二卤族化合物1T-TaS2（1T-polytype of钽二硫化）进行了研究。系统低维特性及强相关效应使其成为研究非平凡有序参数动态问题的理想对象。在1T-TaS2薄膜上采用超短激光脉冲进行部分激发，用超短电子脉冲瞬态成像试样。一种自定义暗场孔径阵列使我们能够在飞秒时间分辨率以及5纳米空间分辨率下追踪电荷-密度波畴在材料内部的演化过程，并对弛豫路径以及畴壁动力学过程进行了解释。它展示了几种CDW相，包括Mott和Peierls的贡献，以及特别复杂的轨道纹理。CDW态以及它们间的跃迁问题，在各类超快光谱及电子衍射实验中，一直都是研究对象。本研究明确了经过后样品或者甚至前样品束调控后对比度的提高，如何使复杂材料有更高的灵敏度与自由度，这为其他类型的研究铺平了道路，这些可能性包括瞬态声子群的成像，特别是CDW材料中振幅和相位模式的可视化。另外，通过空间解析来研究这些物质中拓扑缺陷的电荷序也可能会导致对相形成动力学的进一步认识。最后对波束成形参数进行了精心设计，这可能会帮助多相成像或者在手性镜像域中同时绘制图像。基于这些契机，超快透射电子显微镜将会为相关材料纳米级动力学的观测提供一个新的角度。
图1. 超快透射电子显微镜中的暗场成像
图2. 电荷-密度波动力学的超快暗场成像
图3. 连续波激光激发的暗场成像
图4. 诱导序参量动力学的时间分辨Ginzburg-Landau模拟
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